用性和稳定性，对高效、高导热系数的热管理系统提出了迫切的需求。

三维石墨烯导热网络的构筑气相沉积法通过直接引入三维模板材料，进一步在模板表面沉积导热填料实现构筑三维导热网络是一种较为简便的方法其中，聚合物模板法（如聚氨酯泡沫（ＰＵ）、三聚氰胺泡沫（ＭＦ）和芳香族聚酰亚胺等材料）与冰模板法较为常用。

1、聚合物模板法聚合物模板法具有原料易得、操作简单的优点ＬＩＵ Ｙ Ｊ 等采用化学气相沉积法在镍泡沫生长石墨烯，得到三维石墨烯⁃镍泡沫填料，并将填料添加至环氧树脂（ＥＰ）基体中以实现导热性能的提升结果表明：石墨烯⁃镍／ ＥＰ 复合材料的导热系数达到 ２． ６５ Ｗ／ （ｍ·Ｋ），是纯 ＥＰ 基体的 ９ 倍。

ＬＩＵ Ｚ Ｄ 等开发了一种以牺牲 ＰＵ 海绵模板制备石墨烯泡沫的简易、高效方法，将石墨烯泡沫添加至 ＥＰ 中通过浸渍制备得到石墨烯⁃ＥＰ 导热复合材料，在 ６． ８％ （质量分数）的低石墨烯负载量下获得了 ８． ０４ Ｗ／ （ｍ·Ｋ） 的超高导热系数，与纯 ＥＰ相比，其导热系数提高了约 ４ ４７３％ 。

ＹＩＮＧ Ｊ Ｆ等利用多孔 ＰＵ 膜模板法，结合应力诱导取向和石墨化后处理，组装制备连续且高度有序的石墨烯框架（ ＨＯＧＦ），制备流程见图 １在添加 ２４． ７％（体积分数） ＨＯＧＦ时，所得 ＨＯＧＦ ／ ＥＰ 复合材料的导热系数高达１１７ Ｗ／ （ｍ·Ｋ），相较于传统的氧化铝复合材料提升了 ７５％ 。

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图 １ ＨＯＧＦ 的制备过程2、冰模板法相较于聚合物模板法，冰模板法具有绿色环保、操作更简易的显著优点ＹＡＯ Ｙ Ｍ 等采用球磨法制备 π⁃π 堆叠的氮化硼（ＢＮ） ／ 还原氧化石墨烯（ｒ⁃ＧＯ）复合材料，采用冰模板法和渗透法制备得到复合材料。

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在添加 １３． １６％ （ 体积分数）ＢＮ／ ｒ⁃ＧＯ 填料时，复合材料的垂直导热系数可达到 ５． ０５ Ｗ／ （ｍ·Ｋ）ＳＯＮＧ Ｊ Ｎ 等以碳化硅纳米线、ｒ⁃ＧＯ 和纤维素纳米纤维为组装单元，通过冰模板法组装构建垂直取向结构的填料网络，采用浸渍法制备得到碳化硅／ ｒ⁃ＧＯ／ 硅橡胶复合材料。

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当填料体积分数为 １． ８４％ 时，复合材料的导热系数达到 ２． ７４ Ｗ／ （ｍ·Ｋ），相较于橡胶增强了 １６ 倍ＧＵＯ Ｆ Ｍ 等将氮化硼纳米片（ ＢＮＮＳ）和 ｒ⁃ＧＯ通过双向冷冻法在聚酰亚胺（ＰＩ）复合材料中构筑了微三明治结构（见图 ２）。

当混合填料添加体积分数为 ２． ５％ 时，ｒ⁃ＧＯ⁃ＰＩ／ ＢＮＮＳ⁃ＰＩ 复合材料的导热系数相较于纯 ＰＩ 提高了 １１ 倍

ＮＳ⁃ＰＩ 微三明治结构复合材料制备流程自组装法自组装法常用于构筑三维填料导热网络，具有合成简便、成本低的优点自组装法的制备过程包括氧化石墨烯的凝胶化和还原 ２ 个步骤，该过程可同步发生也可分步发生ＣＨＡＯ Ｊ 等利用水热法成功制备了碳纳米管（ＣＮＴ） ／ 二硫化钼（ＭｏＳ２ ） ／石墨烯三维互连的纳米填料，填料结构见图 ３。

ＣＮＴ作为结构骨架和传热通道，有效地从 ＭｏＳ２ 和石墨烯纳米片（ＧＮＰｓ）收集热量ＭｏＳ２ 具有良好的润湿性能，进一步降低了异质结构填料与聚合物基体之间的界面热阻进一步制备 ＥＰ 导热复合材料，所得的复合材料平行面内导热系数和垂直面内导热系数分别达到 ４． ６ Ｗ／ （ｍ·Ｋ）和 ０． ４９５ Ｗ／（ｍ·Ｋ），相对于纯 ＥＰ 分别提升了 ２ ３００％ 和 ２４７％ ，实现了在相对低的负载率下热导率的显著提升。

图 ３ ＣＮＴ／ ＭｏＳ２ ／ 石墨烯三维互连的纳米填料结构ＬＩ Ｍ Ｘ 等利用简便的约束液相膨胀法，制备了高度定向的受限膨胀石墨气凝胶（ＣＥＧ），加入 ＥＰ 后制备 ＥＰ ／ ＣＥＧ 复合材料在 ＣＥＧ 添加质量分数达到 １． ７５％ 时，复合材料（ＥＰ ／ ＣＥＧ１． ７５ ） 的垂直面内导热系数为（４． １４ ± ０． ２１） Ｗ／ （ｍ·Ｋ），比平行面内导热系数高 ７． ５ 倍，比纯 ＥＰ 树脂的导热系数高近 １０ 倍。

获得的 ＣＥＧ 表现出高垂直方向热导率增强效率，其性能优于许多石墨或石墨烯基填料此外，ＥＰ ／ ＣＥＧ１． ７５ 表现出优异的热稳定性，并具有长期高温热传导应用的潜力微球三维热压法将聚合物微球表面包覆导热填料，然后热压成型构筑隔离结构网络是一种简便的、原位构筑三维导热填料网络的方法。

ＺＨＡＮＧ Ｘ 等先将尼龙 ６（ＰＡ６） ／ ＧＮＰｓ 复合材料熔融共混，然后粉碎成微米颗粒，进一步在 ＰＡ６ ／ ＧＮＰｓ 微球表面包覆六方氮化硼粉末（ ｈ⁃ＢＮ），最后热压制备具备隔离结构的复合材料，制备流程见图 ４、图 ５。

结果表明：填料的总体积分数为 １８． ８２％ ，其中聚酰胺颗粒内部含 １． ９７％ ，表面涂覆的 ｈ⁃ＢＮ 体积分数为 １６． ８５％ ，该复合材料的热导率从 ０． ２９ Ｗ／ （ ｍ·Ｋ） 提高到２． ６９ Ｗ／ （ｍ·Ｋ）。

图 ４ ＰＡ６ ／ ＧＮＰｓ＠ｈ⁃ＢＮ 双隔离网络复合材料制备流程

图 ５ ＰＡ６ ／ ＧＮＰｓ＠ｈ⁃ＢＮ 定向双隔离网络复合材料制备流程石墨烯表面修饰改性非共价键修饰石墨烯的非共价键修饰是基于改性试剂与石墨烯的非共价键力作用，其中包括范德华力、氢键和 π⁃π 共轭作用等。

ＴＥＮＧ Ｃ Ｃ 等通过原子转移自由基法，将芘分子接枝到聚甲基丙烯酸缩水甘油酯长链分子上，制备得到芘的衍生物（ Ｐｙ⁃ＰＧ⁃ＭＡ），制备流程见图 ６通过非共价键修饰方法，对热还原的氧化石墨烯进行表面修饰，并加入到ＥＰ 中，不仅促进了石墨烯在 ＥＰ 基体中均匀分散，还极大地提高了 ＥＰ 的导热性。

图 ６ Ｐｙ⁃ＰＧＭＡ⁃石墨烯的制备流程共价键修饰石墨烯的共价键修饰是在石墨烯表面通过化学反应，形成分子间共价键，接枝有机改性分子石墨烯的共价键修饰可分为 ２ 种改性方式：（１） 石墨烯表面原位接枝改性，如 ＦＡＮＧ Ｍ 等采用叠氮加成法制备得到聚苯乙烯（ＰＳ）改性石墨烯。

将ＰＳ 接枝改性的石墨烯加入到 ＰＳ 树脂基体中，并制备改性石墨烯／ ＰＳ 纳米复合材料，发现 ＰＳ 纳米复合材料的玻璃化转变温度得到显著改善（２） 基于石墨烯衍生物表面的活性基团与改性试剂发生化学反应，如 ＢＡＯ Ｃ Ｌ 等利用氧化石墨烯面内的羟基作为活性位点， 先后与六氯三聚磷腈（ＨＣＣＰ）和缩水甘油反应，成功在氧化石墨烯的表面引入大量 ＥＰ 基团，改性氧化石墨烯（ＦＧＯ）的制备流程见图 ７。

将 ＦＧＯ 作为纳米填料分散在 ＥＰ基体中，实现了 ＥＰ基封端 ＦＧＯ 在 ＥＰ 中良好的分散和界面性能的有效改善

图 ７ 纳米 ＦＧＯ 与 ＦＧＯ／ ＥＰ 制备流程小结近年来，大量研究表明构筑石墨烯三维导热网络结构和石墨烯表面修饰改性是实现高导热石墨烯复合材料的有效途径目前，高导热石墨烯复合材料在电子封装材料、热界面材料和相变材料等领域具有可观的应用前景。

同时，由于电子通信技术正向着小型化和集成化方向发展，对导热复合材料提出了更高的要求，导热复合材料有待进一步提高其热导率基于现阶段的研究进展，不难发现影响石墨烯复合材料导热性能的关键因素是完善构建导热填料在聚合物基质中声子传输路径，即从以下２ 点出发：。

（１） 构筑三维导热网络填料，并对制备方法进行优化和创新；（２） 通过改性修饰降低界面热阻，探究新的思路与方法通过对材料和技术的创新